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Title: A NOVEL SYNTHESIS AND THERMODYNAMIC INVESTIGATION OF UMoO6
Authors: Barry, Robert Aaron
Royal Military College of Canada / Collège militaire royal du Canada
Corcoran, Emily Catherine
Scott, Jennifer
Keywords: UMoO6
thermodynamic fuel model
uranium
molybdenum
Abstract: The Royal Military College Thermodynamic Fuel Model (RMC-TFM) has a history of setting boundary conditions for complete kinetic and fuel behaviour models. This thesis improved the RMC-TFM by refining our understanding of UMoO6 and the UO3-MoO3 phase diagram. A novel, aqueous synthesis method was developed to produce high purity UMoO6. A Cp(T) function (J K-1 mol-1) of 223.0844 – 0.1945T(K) + 2.2965x10-4T2(K) – 2.515493x106T -2(K) was determined with an associated error of ± 5 % over a temperature range of 343-668 K. A ΔHotrans of -32 ± 3 kJ mol-1 at 734 ± 32 K was found and the meta-stable form of UMoO6 was added to the RMC-TFM. A ΔHodecomp of 82 ± 10 kJ mol-1 at a Tdecomp of 1205 ± 10 K was determined and used to calculate ΔHof, 298 K = -1972 ± 13 kJ mol-1. Finally, the UO3-MoO3 phase diagram was used to refine and select the thermodynamic values for inclusion in the RMC-TFM and the results compared against the original benchmarking CT experiments.
Le modèle thermodynamique de combustible nucléaire du Collège militaire royal du Canada (MTCN-CMRC) est utilisé pour fixer des conditions aux limites pour les modèles complets de cinétique et de comportement du combustible. Cette thèse a amélioré le MTCN-CMRC en affinant notre compréhension de UMoO6 et le diagramme de phase de UO3-MoO3. Une nouvelle méthode de synthèse aqueuse a été développée pour la production de UMoO6 à haute pureté. Une fonction pour la capacité de chaleur spécifique (J K-1 mol-1) a été déterminée comme étant 223.0844 – 0.1945T(K) + 2.2965x10-4T2(K) – 2.515493x106T -2(K) avec une erreur associée de ± 5 % par rapport à une gamme de température de 343-668 K. Une enthalpie de transition, ΔHotrans, de 32 ± 3 kJ mol-1 à 734 ± 32 K a été trouvé et le produit UMoO6 méta-stable a été ajouté au MTCN-CMRC. Une ΔHodécomp de 82 ± 10 kJ mol-1 à une Tdécomp de 1205 ± 10 K a été déterminée et utilisée pour calculer ΔHof , 298 K = 1972 ± 13 kJ mol-1. Enfin, le diagramme de phase de UO3-MoO3 a été utilisé pour affiner et sélectionner les valeurs thermodynamiques pour inclusion dans le MTCN-CMRC et les résultats ont été comparés aux expériences originales de CT.
URI: http://hdl.handle.net/11264/721
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