Delayed Neutron & Gamma Measurements of Special Nuclear Materials, their Monte Carlo Simulations, and Applications

Abstract

Special nuclear materials (SNMs) are those which contain 233U, 235U and 239Pu. They are safeguarded by the International Atomic Energy Agency (IAEA) in addition to individual governmental organisations. Nuclear forensic analysis (NFA) is concerned with the characterisation and attribution of illicit nuclear materials, especially uranium and plutonium. Physical, chemical, and isotopic characteristics are determined with instrumentation that is ideally rapid, non-destructive, and sensitive. Delayed neutron and gamma emissions from fissioned isotopes have signature yields, energies, and temporal behaviour, their measurement allows the rapid characterisation of SNM content in a variety of matrices.

Previous work developed a delayed neutron counting (DNC) prototype at the Royal Military College of Canada (RMCC). This system sent samples containing 235U content to a SLOWPOKE-2 reactor where they underwent fission. Samples were then sent via pneumatic transfer to the counting arrangement, containing six helium-3 detectors, which recorded the delayed neutron emissions. This undertaking began with the attribution of the time-dependent neutron background present in the SLOWPOKE-2 site used for DNC irradiations; the contribution of this uranium contamination was lowered from a mass equivalent of 120 to 50 ng per vial. Subsequent delayed neutron measurements of samples containing mixtures of 233U and 235U were used to determine their relative ratios (in %) with an average absolute error of ± 4 %. This thesis also included the development of a Delayed Neutron and Gamma Counting (DNGC) system intended to contribute to nuclear forensics instrumentation available to the Canadian Department of National Defence. The delayed gammas emitted from SNM were used in complement with delayed neutron measurements in an example which detected, identified, and quantified 233U content with an average relative error and accuracy of -2.2 and 1.5 %, respectively.

Throughout system development detailed measurements of both delayed neutron and delayed gammas from microgram quantities of 233U, 235U, and 239Pu were performed. These were used for comparison to the simulations of delayed particle emissions and detection from the Monte Carlo code MCNP6, in collaboration with Los Alamos National Laboratory. One of the options available in MCNP6 for delayed neutron emissions was found to be discrepant with measurements ≥ 100 s after fission. These DN comparisons were released as a MCNP6 test suite to all users; the most recent release of MCNP6.1.1β resolves many of the observed discrepancies found by this work. MCNP6 simulations were also used to predict expected delayed gamma signatures useful for NFA, and compared to DNGC system measurements in a final study.

Les matériaux nucléaires spéciaux (MNS) sont ceux qui contiennent les isotopes 233U, 235U et 239Pu. Ils sont réglementés par l’Agence Internationale de l’Énergie Atomique (AIEA) en plus des organisations gouvernementales individuelles. L’analyse nucléaire légale (ANL) se préoccupe de la caractérisation et de l’attribution de matériaux nucléaires illicites, plus particulièrement l’uranium et le plutonium. Les caractéristiques physiques, chimiques et isotopiques sont déterminées par un appareillage qui est idéalement rapide, non-destructif et sensible. Des rendements, énergies et comportements dans le temps caractérisent les neutrons retardés et les émissions gamma des isotopes qui fissionnent, et les mesures de ces particules permettent une caractérisation rapide du contenu de ces MNS dans une variété de matrices.

Une recherche précédente a permis le développement d’un prototype d’un compteur de neutrons retardés (CNR) au Collège militaire royal du Canada. Ce système envoyait des échantillons contenant l’isotope 235U à un réacteur nucléaire SLOWPOKE-2 où ils subissaient des fissions. Les échantillons étaient alors envoyés par un système pneumatique à l’installation de comptage équipé de six détecteurs à l’hélium-3 qui enregistraient les émissions de neutrons retardés. Une première étape dans le développement de cette installation a consisté en la détermination du bruit de fond dépendant du temps au site du réacteur SLOWPOKE-2 utilisé pour les irradiations pour le CNR; la contribution au bruit de fond par la contamination de l’uranium a été réduite de 120 à 50 ng en masse équivalente par capsule. On a effectué des mesures subséquentes de neutrons retardés pour des échantillons comprenant des mélanges d’233U et d’235U afin de déterminer leurs rapports relatifs (en %) avec une erreur absolue de ± 4 % en moyenne. La présente thèse inclut aussi le développement d’un système de comptage de neutrons retardés et de photons gamma (SCNRG) pour contribuer à l’instrumentation en méthodes nucléaires légales disponibles au Ministère de la défense nationale du Canada. Les photons gamma retardés émis par les MNS sont utilisés en complément des mesures de neutrons retardés dans un exemple d’application où la teneur en 233U a été détectée, identifiée et quantifiée avec une erreur relative moyenne et une précision de -2.2% et 1.5% respectivement.

Tout au long du développement du système, on a effectué des mesures détaillées des neutrons retardés ainsi que des photons gamma retardés à partir de quantités d’233U, d’235U et de 239Pu de l’ordre du microgramme. Ces mesures ont été utilisées pour les comparer aux résultats de simulations d’émission et de détection de particules retardées effectuées par le code de Monte Carlo MCNP6 en collaboration avec le Laboratoire National de Los Alamos. On a trouvé qu’une des options disponibles du code MCNP6 pour les émissions de neutrons retardés produisait des résultats différents des mesures pour des temps égaux ou supérieurs à 100 s suivant la fission. Ces comparaisons de neutrons retardés ont été publiées comme une suite de simulations par MCNP6 comme problèmes-tests à l’intention de tous les utilisateurs; la version la plus récente du code, MCNP6.1.1β, élimine plusieurs des erreurs mises en lumière dans le présent travail. On a aussi utilisé des simulations par MCNP6 pour prédire les signatures attendues des photons gamma retardés utilisées en analyse nucléaire légale, et on a comparé les résultats aux mesures par le système SCNRG dans une étude finale.