Creation of a 22Na and 7Be global data set for use as an atmospheric tracer and radiochronometer

Abstract

Cosmogenic radionuclides often serve as environmental tracers, tracking both the timing and pathway of pollutants and other materials in the environment. Radionuclides with significantly different half-lives (𝑡1/2), such as 7Be (𝑡1/2 = 53.22 d) and 10Be (𝑡1/2 = 1.51 × 10^6 year), are commonly used as tracers, given their ability to function as a radiochronometer. Changes in the relative concentrations of these two radionuclides provide timing information on environmental processes, such as atmospheric circulation processes. However, the relatively high cost and specialized nature of equipment needed to measure 10Be, due to its long half-life, are significant barriers to its widespread use. This thesis investigates the use of 22Na (𝑡1/2 = 2.6027 year) as an alternative to a 10Be based radiochronometer. Given its low production rate, 22Na, is seldom measured with ground-level aerosol samplers, except under special atmospheric conditions. Spectral summation, the process of summing spectra from consecutive aerosol samples, was developed through this work as a new technique to quantify 22Na and allow for its use as a tracer. Furthermore, quantification was improved over several previous studies of 22Na by incorporating True Coincidence Summing (TCS) correction factors in the calculations of activity concentration. The new spectral summation technique was evaluated using 7 d and 30 d intervals. The 30 d interval performed better and was used to generate the first TCS-corrected multi-year global data set of 22Na and 7Be activity concentrations. Validation of the 22Na data set was performed by statistical comparisons between data derived from the summation technique and that from previous non-summation analyses for 7Be. The data were examined in the context of a semi-empirical model that incorporated both production and atmospheric transport components, leading to the conclusion that atmospheric transport was the dominant factor in ground-level 22Na concentrations. It is anticipated that this spectral summation technique will be useful in other studies involving low-activity radionuclides and that the 22Na data set will be valuable for future studies involving atmospheric circulation, both within and beyond the domains of meteorology and climatology.

Les radionucléides cosmogéniques servent souvent de traceurs environnementaux, traçant le moment ainsi que la trajectoire de matières polluantes et d’autres matériaux dans l’environnement. Les radionucléides dont les demi-vies diffèrent de façon significative, tels que le 7Be (𝑡1/2 = 53.22 d) et le 10Be (𝑡1/2 = 1.51 × 106 année), sont communément utilisés comme traceurs à cause de leur capacité de fonctionner comme radiochronomètres. Les changements des concentrations relatives de ces deux radionucléides procurent de l’information temporelle sur les processus environnementaux tels que les processus de circulation dans l’atmosphère. Cependant, le coût relativement élevé et la nature spécialisée de l’équipement nécessaire pour la mesure du 10Be, à cause de sa longue demi-vie, représentent des obstacles importants pour son application répandue. Cette thèse étudie l’emploi du 22Na comme alternative pour un radiochronomètre basé sur le 10Be. Le 22Na, à cause de son faible taux de production, est rarement mesuré par des échantillonneurs d’aérosols au niveau du sol, sauf dans des conditions atmosphériques spéciales. Une méthode de sommation spectrale qui est un procédé d’addition de spectres obtenus d’échantillons d’aérosols consécutifs, mise au point pour ce travail est une nouvelle technique pour quantifier le 22Na et permettre son utilisation comme traceur. De plus, la quantification a été améliorée par rapport à plusieurs études précédentes du 22Na par l’incorporation de facteurs de corrections dits de Sommation de Vraies Coïncidences (SVC) dans les calculs des concentrations d’activité. La nouvelle technique de sommation spectrale est évaluée pour des intervalles de 7 d et de 30 d. La technique basée sur des intervalles de 30 d a donné de meilleurs résultats et a été utilisée pour générer la première base de données globale multi-années avec la correction SVC pour les concentrations d’activité de 22Na et de 7Be. La validation de la base de données du 22Na a été effectuée par des comparaisons statistiques entre les données obtenues par la technique de sommation et celles obtenues d’analyses précédentes du 7Be non-basées sur la sommation. Les données ont été examinées dans le contexte d’un modèle semi-empirique qui incorpore les composantes de la production et du transport atmosphérique, menant à la conclusion que le transport atmosphérique était le facteur dominant des concentrations de 22Na au niveau du sol. À ce que cette technique de sommation spectrale va devenir utile pour d’autres études impliquant des radionucléides de faibles activités et la base de données du 22Na pourra servir à des études futures sur la circulation atmosphérique, domaines de la météorologie et de la climatologie, et au-delà.